1902年考入福州全閩大學堂文科；1905年，18歲的林覺民返鄉與陳元凱（字陶庵，光緒己丑科——1889年舉人，獲花翎四品銜，廣東候補知縣，未及出缺即爆發辛亥革命）之女陳意映成婚。兩人育有長子林依新（又名伯新，9歲夭折）、次子林仲新，後由祖父林孝穎撫養。另為安慰年輕喪夫的陳意映，林家安排林覺民胞兄林元麐ㄌㄧㄣˊ（1881年-1956年11月，「麐」為「麟」之異體）次女林暖蘇（1908年11月-2001年12月）過繼為女。

1907年畢業，考入日本慶應義塾大學文科攻讀哲學；後參加同盟會；1911年得到黃興、趙聲通知，回國參加同盟會黃花崗起義，4月27日與方聲洞等領先襲擊總督轅門，受傷被捕，從容就義。遺體後被安葬在廣州黃花崗，為黃花崗七十二烈士之一。
他在參加起義之前，給妻子陳意映留下一封著名的《與妻訣別書》[9]。台灣國立編譯館、中國大陸、香港，以及馬來西亞華文獨立中學，皆將《與妻書》收錄為中學課文，以及李建復的歌曲《意映卿卿》齊豫的歌曲《覺（遙寄林覺民）》。
惟林妻因夫就義，早產生下遺腹子，兩年後抑鬱而終。
林覺民遺族乏人聞問，發生餓死慘劇。